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標題：Xiaohan Wang, Small Methods：鉑簇/碳量子點(diǎn)衍生的石墨烯異質(zhì)結構碳納米纖維用于高效耐用的太陽(yáng)能驅動(dòng)電化學(xué)制氫

標題：Platinum Cluster/Carbon Quantum Dots Derived Graphene Heterostructured Carbon Nanofibers for Efficient and Durable Solar-Driven Electrochemical Hydrogen Evolution第一作者：Gianvito Vilé

通訊作者：Guangting Han

通訊單位：青島大學(xué)

研究?jì)热?/p>

大規模太陽(yáng)能驅動(dòng)的氫氣生產(chǎn)是實(shí)現社會(huì )脫碳的關(guān)鍵一步。然而，析氫反應（HER）中的太陽(yáng)能制氫（STH）轉換效率、長(cháng)期穩定性和成本效益仍有待提高。本文展示了一種有效的方法來(lái)生產(chǎn)基于低維 Pt/石墨烯-碳納米纖維 (CNF) 的異質(zhì)結構，以實(shí)現無(wú)偏差、高效和耐用的 HER。碳點(diǎn)用作沿 CNF 表面原位形成石墨烯的有效構件。石墨烯的存在將 CNF 的電子電導率提高到≈3013.5 S m ^-1 同時(shí)支持 HER 過(guò)程中均勻的 Pt 簇生長(cháng)和有效的電子傳輸。具有低 Pt 負載量 (3.4 µg cm ^-2 ) 的電極在酸性和堿性介質(zhì)中均表現出顯著(zhù)的 HER 質(zhì)量活性，明顯優(yōu)于商業(yè) Pt/C (31  µg cm ^-2 的 Pt 負載量) ）。此外，使用發(fā)光太陽(yáng)能聚光器耦合太陽(yáng)能電池提供電壓，無(wú)偏壓水分解系統在單日光照下表現出 0.22% 的 STH 效率。這些結果有望將低維異質(zhì)結構催化劑用于未來(lái)的能量存儲和轉換應用。

要點(diǎn)1

作者通過(guò)靜電紡絲和熱解過(guò)程，在前驅體中添加C點(diǎn)，我們已經(jīng)演示了一種環(huán)保的G-CNFs膜。在熱解過(guò)程中，c點(diǎn)在CNFs中空間擴散，并通過(guò)自交聯(lián)在CNFs表面原位形成石墨烯納米片結構。ALD能在g - cnfs基底上以低載荷(3.4 g cm2)均勻分散Pt納米團簇。Pt與石墨烯之間的強相互作用對提高Pt納米團簇催化劑的活性和穩定性起著(zhù)至關(guān)重要的作用。優(yōu)化后的ALD生長(cháng)在50-Pt/G-CNFs電極上，在10 mA cm2電流密度下，在酸性和堿性電解液中過(guò)電位分別為128和177 mV。ALD生長(cháng)的50-Pt/G-CNFs的質(zhì)量活性明顯高于商用Pt/C催化劑。LSC-EC水分離系統在無(wú)外部偏置的1日光照下，總溶解度可達0.22%。改進(jìn)光吸收劑和電解槽是必要的擴大這種太陽(yáng)能水分裂技術(shù)?？偟膩?lái)說(shuō)，這項工作代表了在實(shí)現HER電極的氫生產(chǎn)和潛在的能量存儲和轉換應用方面邁出的重要一步，這些應用需要高效率、高耐久性和低材料和加工成本。

圖1. 制備流程圖和表征。

圖2. a-d) ALD 50-Pt/G-CNFs和e-h) ALD 50-Pt/CNFs對應區域和元素剖面的HAADF-STEM圖像。圖中(c)和(g)為Pt的尺寸分布，熱解溫度為1400℃，(a) - (d)的c點(diǎn)濃度為1 wt%。對于兩個(gè)樣品，ALD循環(huán)為50。。

圖3。a)不同c點(diǎn)含量g - cnf的電導率曲線(xiàn)。b) ALD 50-Pt/G-CNFs和ALD 50-Pt/CNFs的高分辨率Pt 4f XPS光譜。ALD 50- pt / g - cnf的C-dots濃度為1 wt%， ALD循環(huán)為50。

圖4析氫性能。

圖5，a)模擬太陽(yáng)模擬器(AM 1.5 G, 100 mW cm2)下LSC的照片;b)自然陽(yáng)光照射(80 mW cm2)下低濃度和高濃度C-dots制作的LSC的J V曲線(xiàn)。LSC的受照表面積為100 cm 2。c) lsc驅動(dòng)的水分裂裝置在自然陽(yáng)光照射下不同功率密度下的it曲線(xiàn)。d) lsc驅動(dòng)的分水系統示意圖。e)模擬am1.5 G光照(100 mW cm2)下LSC的jv曲線(xiàn)和基于ruo2 ALD-Pt/G- cnfs電極的雙電極結構的LSV曲線(xiàn)。LSC的受照表面積為16 cm 2。f)模擬1.5 G光照(100 mW cm2)，在0.5 m h2so4和1 m KOH中，無(wú)外偏壓的lsc驅動(dòng)水劈裂裝置在短切條件下的電流密度時(shí)間曲線(xiàn)。